Temporal and spatial differences of heavy metal sources and ecological risks in street dust in the city: A case of Shijiazhuang City
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摘要:
为了从源头有效控制城市重金属污染, 本研究于夏冬两季测定了石家庄市不同功能区街尘中的重金属(Pb、Cr、Cu、Mn、Cd、Zn)含量, 结合单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法、潜在生态风险指数法和正定矩阵因子模型, 分析其时空分布特征、污染程度、生态风险及可能污染源。结果表明: 1)除冬季Mn外, 街尘其余重金属平均含量均高于石家庄市土壤背景值。其中, 冬季Cd平均含量为0.95 mg·kg−1, 是背景值的10.56倍, 超标率高达86%。总体上, 冬季各重金属的生态风险程度均高于夏季, 其中夏冬两季Cd的单因子生态风险指数分别为177.81和316.93, 属强生态风险, 冬季Pb为中等生态风险, 其余重金属为轻微生态风险。2)不同城市功能区街尘重金属污染程度均为重度污染, Cd和Pb是主要重金属污染物, 公园区污染最严重, 其次为商业区。各城市功能区街尘重金属的综合潜在生态风险程度冬季较夏季均有增加趋势。其中, 冬季公园区为极强生态风险区域。3)交通释放、工业排放、燃料燃烧是重金属Pb、Cu、Cd和Zn的主要来源, 自然源是Cr和Mn的主要贡献源。城市街尘污染控制应重点关注冬季公园区以及人流车流量大的区域, 在降低生态风险方面应侧重对街尘中的Cd和Pb进行精准控制。
Abstract:To effectively manage urban heavy metal pollution at its source, this study analyzed the heavy metal contents (Pb, Cr, Cu, Mn, Cd, and Zn) in street dust from various functional districts in Shijiazhuang City during summer and winter. This was performed in conjunction with the single-factor pollution index method, Nemero comprehensive pollution index method, potential ecological risk index method, and the orthogonal matrix factor model. The spatial and temporal distribution characteristics, degree of pollution, ecological risk, and potential sources of pollution were thoroughly examined. The results showed that: 1) Except Mn in winter, the average contents of other heavy metals in street dust were higher than the background values of the soil in Shijiazhuang City. Among them, the average content of Cd in winter was 0.95 mg∙kg–1, which was 10.56 times of the background value, and the excess rate was as high as 86%. In general, the degree of ecological risk for all heavy metals was higher in winter than in summer. The single factor ecological risk index of Cd in summer and winter was 177.81 and 316.93, respectively, indicating a strong ecological risk; Pb in winter was a medium ecological risk, and other heavy metals had a slight ecological risk. 2) The degree of heavy metal pollution in street dust in different urban functional areas was heavy pollution; Cd and Pb were the main heavy metal pollutants, and pollution in the park area was the most serious, followed by the commercial area. The comprehensive potential ecological risk degree of heavy metals in the street dust of all urban functional areas increased in winter compared to summer. Winter park areas posed a very strong ecological risk. 3) Human activity was an important factor contributing to heavy metal pollution in street dust. Based on the results of the positive matrix factorization (PMF) model, traffic release, industrial emissions, and fuel combustion were the main sources of heavy metals (e.g. Pb, Cu, Cd and Zn) in street dust in Shijiazhuang, whereas natural sources were the main contributors of Cr and Mn. Urban street dust pollution control should focus on winter park areas and areas with large traffic flows and on the precise control of Cd and Pb in street dust in terms of reducing ecological risks.
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街尘是指在外力作用下沉积在城市不透水地面的各种污染物的混合体, 其来源复杂, 主要来自于大气沉降、交通活动、建筑及工业等各种面源产生的固体颗粒物[1]。快速工业化和城市化进程使得重金属污染问题日益突出。城市街尘作为重金属的重要载体, 是反映城市重金属污染的重要指标之一[2]。街尘中的重金属可在风等动力下再悬浮进入大气, 造成空气污染。在降雨径流冲刷过程中, 街尘所吸附的重金属迁移至城市水体, 造成水体污染[3]。同时, 街尘中的重金属可通过摄取、呼吸和皮肤接触等途径进入人体并累积, 对人体健康产生风险[4]。因此, 研究城市街尘中重金属污染对保护城市环境、保障人体健康至关重要。
近年来, 国内外学者关注的热点多集中在街尘重金属污染水平、时空分布特征、污染源解析和生态风险评价等方面[5-6]。研究表明, 我国各大城市街尘中重金属含量普遍超过环境背景值[7]。但是, 受交通源排放、工业活动、城市建设等人为源的影响[8], 不同研究区街尘中重金属时空分布存在较大差异。由于街尘中重金属来源非常复杂, 仅根据空间特征和多元统计分析无法对其来源进行定量解析。近年来, 正定矩阵因子分解(PMF)模型作为受体模型, 在污染源解析中得到广泛应用[9]。基于此模型许多学者也取得了有价值的污染源解析结果, 如Men等[10]运用PMF模型, 发现燃煤燃烧、车辆排放、金属物质的制造和使用以及农药、化肥、医疗器械的使用对北京市街尘中重金属的贡献率分别为33.64%、25.46%、22.63%和18.26%。重金属因具有隐蔽性、不可降解性和细胞毒性等特征[11], 即使在低浓度水平下富集往往也具有较高的生态风险[12]。对街尘中重金属污染进行风险评价是环境管理的重要基础, 不同的评价方法有着不同的侧重, 常通过多种评价方法来度量[13]。例如Men等[14]耦合了潜在风险因子(RI)和内梅罗综合污染指数(NIPI), 提出了内梅罗综合风险指数法(NIRI), 丰富了重金属生态风险评价的内涵; Wang等[15]运用NIRI方法, 对我国58个城市街尘重金属污染的生态风险进行了综合评价, 发现京津冀地区街尘重金属呈极高生态风险。
石家庄作为河北省省会城市, 是人口超过千万的大城市, 也是大型的重工业城市。同时, 石家庄作为全国重要的交通枢纽和商品物资集散地, 交通十分发达。密集的人类活动消耗大量能源, 产生大量污染物, 破坏城市环境[16]。基于此本研究以石家庄市不同季节街尘为研究对象, 主要目的在于: 1)描述街尘中重金属的时空分布特征; 2)评估街尘中重金属的污染水平和潜在生态风险水平; 3)定量分析街尘中重金属的主要来源。以期为未来城市开展街尘重金属污染控制和环境质量改善工作提供科学参考。
1. 材料与方法
1.1 研究区概况
石家庄市(113°30′~115°20′E, 37°27′~38°47′N)是河北省省会, 位于河北省中南部。地势西高东低, 东部为平原, 西部为山地丘陵。气候为典型的温带季风气候, 四季分明, 夏季高温多雨, 冬季寒冷干燥。冬季受地形和季风的影响, 易形成逆温层, 不利于污染物的扩散, 利于颗粒物的沉积。市民的生产生活方式也随季节交替变化而变化[17]。石家庄市下辖8个区, 常住人口1120.47万, 人口密度约为771人∙km−2 (截至2020年底, http://tjj.sjz.gov.cn/)。市区已基本形成了方格-环形-放射道路网, 道路长度约2529 km, 道路面积达6242万m2, 主城区的机动车保有量已达137万辆, 占全市机动车总量的44.2%, 公路密集交通流量大。工业以医药、设备制造、石油化工、钢铁、热电、炼焦和建筑材料为主, 市区规模以上工业企业能源消耗约为1731万t标准煤(截至2022年底, http://tjj.sjz.gov.cn/)。近几年, 随着石家庄市的快速发展, 人类活动对城市环境的影响也越来越显著。
1.2 样品采集与处理
以石家庄市区环路为主线, 选取不同城市功能区布设街尘采样点, 共计35个采样点, 其中包括主干路(TR) 10个采样点, 公园区(PA) 2个采样点, 工业区(IA) 13个采样点, 商业区(CD)和居住区(RA)各5个采样点, 具体位置如图1所示。公园区采样点布设在内部水泥路或铺装路面上, 工业区街尘样品主要在工厂门口或工厂内的道路上, 商业区选择大型商场的道路为采样点, 居住区采样点主要分布在小区内部道路上。考虑到季节差异性的影响, 于2020年冬季(11月)和2021年夏季(6月)进行季节性采样2次。两次样品采集位置相同, 各采样点布设5个子样点, 每个子采样点面积为1 m2, 在前期干燥时间达7 d以上且采样当天无降水的条件下, 采用真空吸尘器和毛刷对采样区域路面反复清扫, 每个子采样点收集至少100 g的街尘, 混匀后存储在聚乙烯密封袋中, 并记录好各采样点地名、经纬度、采样面积、周围交通情况等基本信息。后尽快送至实验室, 在室温、避光、通风条件下自然风干15 d左右至恒重。将风干后的街尘样品用1000 μm的尼龙筛网筛除树叶、石头、玻璃等碎屑, 随后将样品存放在聚乙烯密封袋中于4 ℃下保存。
按照国标(GB 15618—1995)中检测金属的方法, 选取Pb、Cr、Cu、Mn、Cd和Zn 6种重金属, 利用电感耦合等离子体质谱仪(7500cx, Agilent, 美国)测定Cd、Cu、Pb和Zn的含量, 检出限分别为0.003 μg·L−1、0.003 μg·L−1、0.001 μg·L−1和0.003 μg·L−1; 利用电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP-800T, 丞普诺, 苏州)分析Mn和Cr的含量, 检出限分别为0.02 μg·L−1和0.03 μg·L−1。重金属检测过程中采用一级标准物质对照、空白样和重复样来确保结果的可靠性。空白样中未检测出重金属, 各重金属回收率范围为88%~111%, 重复样合格率100%, 满足质量控制要求, 测定结果可信度高。
1.3 重金属污染评价方法
本研究采用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法评价石家庄城区及各城市功能区街尘重金属的污染程度; 采用潜在生态风险指数法评价其潜在生态风险[18-19]。
1.3.1 单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法
单因子污染指数法用于评价各样点单个重金属的污染水平, 计算公式如下:
$$ \begin{array}{c}{{P}}_{{i}}\text=\dfrac{{{C}}_{{i}}}{{{B}}_{{i}}}\end{array} $$ (1) 式中: Pi为单因子污染指数; Ci为重金属的实测含量(mg·kg−1); Bi为重金属的环境背景值, 本文采用石家庄土壤化学元素背景值[20]。根据Pi的数值大小可将污染程度分为4个等级[21]: Pi<1表示低污染; 1≤Pi<3表示中度污染; 3≤Pi<6表示较高污染; Pi≥6表示高度污染。
内梅罗综合污染指数法用于评价重金属综合污染程度。该方法兼顾了单因子污染指数的平均值和最高值, 可以突出污染较重的重金属污染物[22]。计算公式如下:
$$ \begin{array}{c}{{P}}_{\text{N}}\text=\sqrt{\dfrac{{(\overline{{P}})}^{\text{2}}\text+{{{P}}^{\text{2}}}_{{i}\text{max}}}{\text{2}}}\end{array} $$ (2) 式中: PN为内梅罗综合污染指数, Pimax为i采样点重金属污染物单项污染指数的最大值,
$\overline P$ 为单因子指数平均值。由于不同重金属对土壤环境、生态环境的影响不同, 采用加权平均法计算
$ \overline P $ 。各重金属元素权重值见表1。$$ \begin{array}{c}\overline{P}=\dfrac{{\displaystyle\sum }_{i=1}^nw_i\times P_i}{{\displaystyle\sum }_{i=1}^nw_i}\end{array} $$ (3) 式中: wi为重金属i的权重值。
根据内梅罗综合污染指数法将各重金属污染水平划分为5个等级[24]: 清洁(PN≤0.7)、尚清洁(0.7<PN≤1.0)、轻度污染(1.0<PN≤2.0)、中度污染(2.0<PN≤3.0)、重度污染(PN>3.0)。
1.3.2 潜在生态风险指数法
潜在生态风险指数(RI)可以定量评估重金属的潜在生态风险, 不仅考虑了重金属的含量值, 还考虑到了不同重金属污染物的毒性特征, 能够更加准确地揭示某一特定环境下单一污染物的影响以及多种污染物的综合影响。计算公式如下:
$$ \begin{array}{c}\mathrm{R}\mathrm{I}=\displaystyle\sum_{i=1}^nE_{\mathrm{r}}^i=\displaystyle\sum_{i=1}^n\left(T_{\mathrm{r}}^i\times P_i\right)=\displaystyle\sum_{i=1}^n\left(T_{\mathrm{r}}^i\times\dfrac{C_i}{B_i}\right)\end{array} $$ (4) 式中: RI为综合潜在生态风险指数,
$ E_{\mathrm{r}}^i $ 为单一重金属潜在生态风险指数, Ci为重金属的实测含量(mg·kg−1), Bi为重金属的环境背景值,$ T_{\mathrm{r}}^i $ 为重金属毒性影响因子。确定毒性影响因子是潜在生态风险评价的基础, 本研究中各种金属的毒性影响因子为[25-26]: Pb=5、Cr=2、Cu=5、Mn=1、Cd=30、Zn=1。重金属风险评价指标及分级标准见表2。表 2 潜在生态风险评价指标与分级标准[27]Table 2. Potential ecological risk assessment indicators and classification criteria[27]单因子生态风险程度 Single factor ecological risk 综合生态风险程度 Comprehensive ecological risk 单一重金属潜在生态风险指数
Potential ecological risk index of single heavy metal ($ E_{\mathrm{r}}^i $)等级
Class综合潜在生态风险指数
Comprehensive potential ecological risk index (RI)等级
Class$ E_{\mathrm{r}}^i $≤40 轻微 Slight RI≤150 轻微 Slight 40<$ E_{\mathrm{r}}^i $≤80 中等 Moderate 150<RI≤300 中等 Moderate 80<$ E_{\mathrm{r}}^i $≤160 较强 Relative strong 300<RI≤600 强 Strong 160<$ E_{\mathrm{r}}^i $≤320 强 Strong RI>600 极强 Extremely strong $ E_{\mathrm{r}}^i $>320 极强 Extremely strong 1.4 重金属污染源解析方法
本研究采用二维正定矩阵因子分析模型(PMF)对街尘中的重金属进行源解析。PMF是1993年由芬兰学者Paatero等[28]提出的一种源解析模型, 该模型基本原理是将重金属含量矩阵拆分为源贡献率矩阵、源成分谱矩阵和残差矩阵, 然后通过求解结果定量解析各污染源的贡献率[29]。与其他源解析方法相比, 该模型具有无需测量源成分谱、可对分解矩阵中因子分担率进行非负限制、可利用数据标准偏差来进行优化、可处理遗漏数据和不精确数据等特点, 使重金属污染源识别更加可信[30]。具体计算方程如下:
$$ \begin{array}{c}X_{ij}=\displaystyle\sum_{k=1}^pG_{ik}\times F_{kj}+E_{ij}\end{array} $$ (5) $$ \begin{array}{c}{Q}=\displaystyle\sum _{{i=1}}^{{n}}\displaystyle\sum _{{j=1}}^{{m}}{\left(\dfrac{{{E}}_{{ij}}}{{{U}}_{{ij}}}\right)}^{{2}}\end{array} $$ (6) $$ \begin{array}{c}{{U}}_{{ij}}=\dfrac{\text{5}}{\text{6}}\text{×}\text{M}\text{D}\text{L}\end{array} $$ (7) 当实测浓度大于方法检出限时:
$$ \begin{array}{c}{{u}}_{{ij}}=\sqrt{{\left({\delta \times c}\right)}^{\text{2}}\text+{\left(\text{0.5×MDL}\right)}^{\text{2}}}\end{array} $$ (8) 式中: X为样品的重金属含量矩阵; G为源贡献率矩阵; F为源成分谱矩阵; E为残差矩阵; Q为PMF模型定义的目标函数, 当Q值接近数据集的自由度时表示拟合结果较理想; U为不确定度; MDL为检出限; δ为相对标准偏差; c为重金属含量; i表示n个样品中第i个样品; j表示m种重金属中第j种重金属; k表示p个潜在源中第k种潜在源[31]。
本研究利用Origin 2021软件进行相关图表绘制; 利用统计软件SPSS 26.0进行数据检验; 利用EPA PMF 5.0软件进行源解析。
2. 结果与分析
2.1 街尘中重金属含量特征
石家庄市区街尘重金属含量及分布特征见表3。夏季, Pb、Cr、Cu、Mn、Cd和Zn的含量(mg·kg–1)平均值分别为76.85、114.26、69.20、661.85、0.53和317.86; 冬季, Pb、Cr、Cu、Mn、Cd和Zn的含量(mg·kg–1)平均值分别为160.36、129.96、77.48、336.58、0.95和329.27。除冬季Mn以外, 其他重金属的平均含量在夏、冬两季均高于石家庄市土壤背景值; 冬季Cd的平均含量为背景值的10.56倍, 冬季Pb次之, 为背景值的8.96倍, 其余重金属元素均在背景值的6倍以下, 说明石家庄市街尘中各重金属存在不同程度富集。以《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB
15618 —2018)中二级标准风险筛选值为基准, 冬季Cd元素点超标率最严重, 为86%; 其次为Zn元素点超标率, 夏季为54%、冬季为43%; Pb、Cr和Cd点超标率冬季高于夏季, Cu和Zn点超标率冬季低于夏季。表 3 石家庄市区街尘重金属含量统计Table 3. Statistics of heavy metal content in street dust in Shijiazhuang City重金属元素
Heavy metal季节
Season最大值
Maximum
(mg·kg−1)最小值
Minimum
(mg·kg−1)平均值
Mean
(mg·kg−1)标准差
Standard deviation
(mg·kg−1)变异系数
Coefficient of
variation (CV)背景值
Soil background
value (mg·kg−1)风险筛选值
Risk screening
value (mg·kg−1)Pb 夏季 Summer 504.68 27.23 76.85 81.02 1.05 17.90 170 冬季 Winter 2018.07 14.24 160.36 380.70 2.37 Cr 夏季 Summer 305.92 68.27 114.26 53.75 0.47 62.50 250 冬季 Winter 584.28 42.30 129.96 100.49 0.77 Cu 夏季 Summer 150.48 34.81 69.20 30.38 0.44 20.10 100 冬季 Winter 586.67 19.34 77.48 93.83 1.21 Mn 夏季 Summer 1268.08 537.87 661.85 138.76 0.21 562.00 — 冬季 Winter 652.22 168.92 336.58 110.66 0.33 Cd 夏季 Summer 1.50 0.20 0.53 0.33 0.61 0.09 0.6 冬季 Winter 1.41 0.13 0.95 0.31 0.33 Zn 夏季 Summer 794.55 137.98 317.86 130.78 0.41 58.50 300 冬季 Winter 783.26 155.33 329.27 127.10 0.39 背景值取石家庄土壤化学元素背景值[20]; 风险筛选值取《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618 —2018); “—”表示没有相关数据。The background values of soil chemical elements in Shijiazhuang were taken as the soil background values[20]. The risk screening value is taken from the “Soil Environmental Quality — Risk Control Standard for Soil Contamination of Agricultural Land” (GB15618 —2018). “—” indicates no relevant data.城市街尘中重金属含量的变异系数(CV)可反映重金属空间分布的异质性, 也可代表受人类活动影响的程度[32]。CV的分级标准为: CV<0.16为弱变异性, 0.16≤CV≤0.36为中等变异性, CV>0.36为强变异性[33]。夏季Pb (1.05)和冬季Pb (2.37)、Cu (1.21)在所有样点间的变异系数(CV)均高于其他类型重金属, 说明这两种重金属含量在不同采样期不同样点间差异较大。而夏季Mn (0.21)和冬季Mn (0.33)、Cd (0.33)对应的变异系数最小, 说明这些重金属的空间分布较Pb、Cr、Cu和Zn更为均匀。从不同季节来看, Pb、Cr、Cu、Mn对应的变异系数冬季均高于夏季, 说明冬季重金属元素受外界影响程度更大。
2.2 街尘重金属元素的空间分布特征
石家庄市夏季和冬季不同城市功能区街尘重金属的含量特征如图2所示。夏季, 商业区和公园街尘中的Pb含量均显著高于工业区, 而主干路的Pb含量低于商业区、公园和居住区; 居住区和商业区的Cd含量均高于主干路和工业区; Cu和Zn含量最大值出现在商业区, 高于居住区、工业区和主干路。冬季, Pb在居住区街尘的含量高于工业区; 主干路街尘中Cd含量低于商业区和工业区; 其余重金属(Cu、Mn、Zn和Cr)含量在不同城市功能区间无明显差异。
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图 2 夏、冬两季不同功能区街尘重金属平均含量-----: 土壤环境背景值; TR: 主干路(n=10); PA: 公园区(n=2); CD: 商业区(n=5); IA: 工业区(n=13); RA: 居住区(n=5)。-----: soil background value; TR: trunk roads (n=10); PA: park area (n=2); CD: commercial district (n=5); IA: industrial area (n=13); RA: residential area (n=5).Figure 2. Average heavy metal content in street dust of different functional areas in summer and winter2.3 街尘重金属污染程度与潜在生态风险评价
由单因子污染指数结果(表4)可知, 石家庄市街尘中各重金属元素在两季存在不同程度的污染。从夏季到冬季, Pb和Cd污染加重, 由较高程度污染变为高度污染; 而Mn则由中度污染转为低污染。Cu和Zn在两季均为较高程度污染, 而Cr均为中度污染。
表 4 夏、冬两季石家庄市街尘重金属单项污染分析结果Table 4. Analysis results of single heavy metal pollution in street dust in summer and winter in Shijiazhuang City重金属
Heavy metal单因子污染指数 Single factor pollution index (Pi) 单因子生态风险指数 Single ecological risk factor ($ E_{\mathrm{r}}^i $) 夏季
Summer污染程度
Pollution degree冬季
Winter污染程度
Pollution degree夏季
Summer生态风险程度
Ecological risk degree冬季
Winter生态风险程度
Ecological risk degreePb 4.29 较高 Relative high 8.96 高 High 21.47 轻微 Slight 44.79 中等 Moderate Cr 1.83 中度 Moderate 2.08 中度 Moderate 3.66 轻微 Slight 4.16 轻微 Slight Cu 3.44 较高 Relative high 3.85 较高 Relative high 17.21 轻微 Slight 19.27 轻微 Slight Mn 1.18 中度 Moderate 0.60 低 Low 1.18 轻微 Slight 0.60 轻微 Slight Cd 5.93 较高 Relative high 10.56 高 High 177.81 强 Strong 316.93 强 Strong Zn 5.43 较高 Relative high 5.63 较高 Relative high 5.43 轻微 Slight 5.63 轻微 Slight 从单因子生态风险指数结果来看, Cd在夏、冬两季的
$ E_{\mathrm{r}}^i $ 值分别为177.81和316.93, 均属于强生态风险。Pb的生态风险则由夏季的轻微风险升为冬季的中等生态风险。Cu和Zn虽然污染程度较高, 但其潜在生态风险水平轻微, 原因在于两种重金属的毒性较低。综合单因子污染指数和生态风险指数结果, Cd和Pb是石家庄市街尘中主要的重金属污染物。从单因子污染指数法的结构统计结果来看(表5), Pb和Cu中度污染和较高污染区域占比相对较大, Cd和Zn 较高污染和高污染区域占比相对较大。其中, 冬季Cd高污区域占比可达89%。Cr和Mn分别在中度污染和低污染区域比重较大。其中, 冬季Mn低污染区域占比可达91%。从单项生态风险指数的结构统计结果来看, Cd覆盖了除轻微生态风险外的其他4类生态风险等级, 尤其是冬季Cd的生态风险水平为极强的区域占比可达57%; 其余5种重金属的绝大部分区域均为轻微生态风险, 少部分为中等和较强风险等级。
表 5 两种不同分析方法的结构分析结果Table 5. Structural statistical results of two different analytical methods% 重金属
Heavy metal季节
Season单因子污染指数 Single factor pollution index 单项生态风险指数 Single ecological risk factor 低
Low中度
Moderate较高
Relative high高
High轻微
Slight中等
Moderate较强
Relative strong强
Strong极强
Extremely strongPb 夏季 Summer 0 46 40 14 94 3 3 0 0 冬季 Winter 8 43 23 26 88 6 0 0 6 Cr 夏季 Summer 0 91 9 0 100 0 0 0 0 冬季 Winter 9 77 11 3 100 0 0 0 0 Cu 夏季 Summer 0 51 40 9 100 0 0 0 0 冬季 Winter 3 60 28 9 94 3 3 0 0 Mn 夏季 Summer 23 77 0 0 100 0 0 0 0 冬季 Winter 91 9 0 0 100 0 0 0 0 Cd 夏季 Summer 0 26 40 34 0 9 51 29 11 冬季 Winter 0 3 8 89 0 3 9 31 57 Zn 夏季 Summer 0 3 66 31 100 0 0 0 0 冬季 Winter 0 3 66 31 100 0 0 0 0 由内梅罗综合污染指数(PN)结果可知(表6), 各城市功能区街尘中重金属污染均为重度污染, 但主要污染物指标存在差异。Cd在夏、冬两季均对工业区和居住区贡献最大; 而Pb在两季对公园区的贡献均最大。从夏季到冬季, 主干路的最大污染因子由Zn变为Cd, 商业区则由Cd变为Pb。总体上, 各城市功能区的PN值为冬季高于夏季, 在两季从大到小的排序依次为: 夏季, 公园区>商业区>居住区>工业区>主干路; 冬季, 公园区>商业区>工业区>居住区>主干路。
表 6 石家庄市不同城市功能区街尘重金属污染生态风险综合分析结果Table 6. Comprehensive analysis of ecological risks of street dust heavy metal pollution in different urban function areas of Shijiazhuang功能区类型
Function area季节
Seasonn 内梅罗污染指数
Nemero e pollution index综合潜在风险指数
Comprehensive potential risk index (RI)Pave Pmax PN 污染程度
Contamination degree数值
Value生态风险程度
Ecological risk degree主干路
Trunk road夏季 Summer 10 2.74 4.56 (Zn) 3.76 重度 Severely 146.10 轻微 Slight 冬季 Winter 3.80 8.45 (Cd) 6.55 重度 Severely 297.40 中等 Moderate 公园区
Park area夏季 Summer 2 6.66 16.96 (Pb) 12.88 重度 Severely 376.50 强 Strong 冬季 Winter 15.66 57.56 (Pb) 42.18 重度 Severely 632.00 极强 Extremely strong 商业区
Commercial district夏季 Summer 5 5.47 9.69 (Cd) 7.87 重度 Severely 360.00 强 Strong 冬季 Winter 7.41 17.92 (Pb) 13.71 重度 Severely 517.60 强 Strong 工业区
Industrial area夏季 Summer 13 3.14 5.08 (Cd) 4.22 重度 Severely 193.08 中等 Moderate 冬季 Winter 4.30 11.81 (Cd) 8.89 重度 Severely 395.00 强 Strong 居住区
Residential area夏季 Summer 5 4.01 7.89 (Cd) 6.26 重度 Severely 283.00 中等 Moderate 冬季 Winter 4.51 9.80 (Cd) 7.63 重度 Severely 347.80 强 Strong 研究区整体 夏季 Summer 35 3.68 5.93 (Cd) 4.94 重度 Severely 226.83 中等 Moderate Overall study area 冬季 Winter 5.28 10.56 (Cd) 8.35 重度 Severely 391.39 强 Strong Pave: 单因子污染指数平均值; Pmax: 单因子污染指数最大值; PN: 内梅罗综合污染指数。Pave: average of single factor pollution index; Pmax: max of single factor pollution index; PN: comprehensive pollution factor. 从综合潜在风险指数(RI)的评估结果来看(表6), 从夏季到冬季各城市功能区的生态风险程度均有增加的趋势。其中, 公园区重金属由强生态风险升为极强生态风险。工业区和居住区重金属由中等生态风险升为强生态风险。商业区重金属的RI值由360.00增为517.60, 均为强生态风险水平。综合来看, 重金属Cd和Pb的污染贡献程度较大, 公园区污染最严重, 其次为商业区。
2.4 街尘重金属源解析
重金属污染来源复杂, PMF模型已被广泛应用于降尘中重金属来源解析, 如: Men等[34]通过PMF模型确定了北京市道路降尘中重金属污染的4个影响因素; 陈明等[35]基于PMF模型对某铅锌冶炼城市降尘中重金属污染来源进行源解析; 刘玥等[36]利用PMF模型对大同市公园地表灰尘中重金属进行源解析。故为进一步明确重金属污染来源, 本文运用EPA PMF 5.0软件对石家庄市街尘中重金属进行污染源解析。对比不同因子数下的Qrobust/Qtrue值确定最佳因子个数为4, 各重金属的拟合曲线r2均大于0.5, 说明PMF模型源解析结果可靠性高。运行结果如图3所示。
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图 3 基于PMF模型夏(a)、冬(b)重金属源成分谱图Figure 3. Composition spectra of heavy metal sources in summer (a) and winter (b) based on PMF model在因子1中, Cd为主要负载元素, 夏季贡献率为43.3%, 冬季贡献率为81.3%, 较夏季有大幅增加。Cd主要来源于化石燃料燃烧、冶炼、化工、电镀、印染、垃圾焚烧等[37]。在空间分布上, Cd在商业区、居住区和东部工业区分布较多, 且石家庄冬季供暖需求大, 燃煤依旧是能源消费的主要组成部分。故因子1可以解释为燃料燃烧和矿石冶炼来源[38]。
在因子2中, Cr和Mn贡献率最大, 夏季分别为70.4%和49.2%, 冬季分别为63.5%和31.1%。已有研究证实这两种元素广泛存在于成土过程和土壤母质中, 并且Mn和夏季Cr变异系数较小(表3), 受人类活动影响较小, 可能与自然源有关[39]; 冬季Cr变异系数略高(表3), 除自然源外, 电镀、金属部件镀铬部分、工业颜料以及燃料燃烧排出的“三废”中也含有Cr元素[40]。从空间分布上看, 可能受东北二环附近的化工企业影响, Cr含量较高。因此, 因子2 可能主要受自然源影响。
在因子3中, Cu贡献率最大, 夏季贡献率为59.6%, 冬季为75.9%, 较夏季贡献率提升。Cu污染主要来源于金属加工、机械制造和钢铁生产等[41]。故该因子可能代表了金属物质的制造和使用以及建筑建设的工业污染源。
在因子4中, 夏季Zn贡献率最大, 为43.0%, 冬季Pb贡献率最大, 为89.6%。Zn是汽车润滑油、轮胎和刹车片等汽车零部件的重要组成元素[42], 在汽车行驶过程中, 刹车磨损、润滑油泄露和轮胎磨损等会使Zn释放到环境中[43]。目前机动车已广泛使用无铅汽油, 大大降低了汽车尾气排放中的含Pb量, 但Pb仍被广泛应用于汽车制动材料的添加剂、斑马线和路标的涂料, 通过路边标志物损耗、路面磨损等途径释放到环境中, 造成街尘中Pb含量升高[44-45]。故该因子可能代表了与交通相关的污染源。
受季节差异性影响, 人类活动类型和强度不同, 重金属污染来源也存在时空差异性。夏季, 4个因子对街尘中重金属的综合贡献率分别为10.2%、37.4%、18%和34.4%; 冬季, 4个因子对街尘中重金属的综合贡献率分别为17.9%、21.5%、38.3%和22.3%。综合来看, 交通源和工业源对石家庄市街尘中重金属贡献率较大。
3. 讨论
为从更大尺度横向比较石家庄市街尘重金属的含量水平, 本研究进一步将石家庄市街尘中重金属含量的平均值与其他城市街尘中重金属的含量水平进行对比, 如表7所示。石家庄市街尘中Pb含量高达118.61 mg·kg−1, 除略低于深圳市(136.46 mg·kg−1)外, 远高于其他城市, 约为上海市(59.44 mg·kg−1)的2倍; Cd含量为0.74 mg·kg−1, 高于北京(0.71 mg·kg−1)、深圳(0.67 mg·kg−1)和贵阳(0.62 mg·kg−1), 略低于兰州(0.84 mg·kg−1); Cu含量为73.34 mg·kg−1, 高于上海(71.84 mg·kg−1)和西安(46.60 mg·kg−1), 低于其他城市; Zn含量为323.57 mg·kg−1, 低于济南(497.64 mg·kg−1)、上海(432.57 mg·kg−1)和南京(394.00 mg·kg−1), 但高于其他城市; Cr含量为122.11 mg·kg−1, 与其他城市相比含量处于中等水平; Mn相关值缺失较多, 故本文不做对比分析。
表 7 不同城市街尘重金属元素含量Table 7. Heavy metal elements contents in street dust of different citiesmg·kg−1 城市 City Pb Cr Cu Mn Cd Zn 北京 Beijing[46] 69.60 85.00 78.30 — 0.71 248.50 天津 Tianjin[47] 61.48 121.41 100.62 — 0.99 — 济南 Jinan[48] 85.71 114.09 87.71 517.04 1.08 497.64 上海 Shanghai[49] 59.44 131.25 71.84 765.19 — 432.57 南京 Nanjing[50] 103.40 125.50 122.90 646.00 1.09 394.00 深圳 Shenzhen[51] 136.46 75.86 108.97 500.25 0.67 286.57 西安 Xi’an[52] 97.40 177.50 46.60 337.60 — 169.20 兰州 Lanzhou[53] 96.36 94.78 85.68 — 0.84 227.35 重庆 Chongqing[54] 75.62 87.26 79.38 — 4.95 169.67 贵阳 Guiyang[55] 67.80 131.20 129.80 — 0.62 185.97 石家庄 Shijiazhuang 118.61 122.11 73.34 499.22 0.74 323.57 “—”表示文章中没有相关数据。“—” indicates that there is no data in the article. 对比石家庄市不同功能区街尘中重金属的含量, Pb、Cu、Cd和Zn在公园区含量均较高, 与王可等[56]对石家庄市公园灰尘中重金属的研究结果一致。本研究公园区采样点共有两个, 分析其原因: 1)两公园建成时间较早, 均具有观赏性, 公园内部设有游乐区和健身区, 游乐设施及健身器材大多为金属材质, 常年暴露在外, 受金属器材风化和油漆涂料脱落的混合影响, 周围环境中重金属含量偏高[57]。2)两公园都紧邻交通主干道, 车流量大, 且道路交叉口红绿灯和公交车停靠站较多, 车辆行驶较慢, 刹车制动与启动频繁, 加剧汽车轮胎磨损、刹车里衬磨损和配件损耗, 周围扬尘中金属元素含量较高[58]。3)周边分布着大量住宅区, 学校、酒店宾馆也有分布, 人流量大, 生活垃圾产生量大; 停车场、加油站、汽修厂等汽车服务业分布较多, 会产生大量金属元素; 周边的施工建筑工地, 建材搬运使用产生的建筑扬尘以及楼层房屋的装修涂料也为公园街尘提供了重金属来源[59]。4)可能与公园的打扫清洁方式和频次有关, 公园大多是人工清扫, 频次可能低于道路清扫, 灰尘中重金属沉积较严重[60]。
石家庄市夏季高温天气持续时间长, 6月日照时数高达254 h, 平均高温为32 ℃, 极端高温达38 ℃。要落实防暑降温环卫部门优化环卫作业模式, 即在主干路进行洒水抑尘降温作业, 适度增加机械化清扫和喷雾降尘频次, 缩短环卫工人连续作业时间。在该模式清扫作业下, 主干路洁净度更高, 街尘中残留的重金属Pb含量相对较少, 因此夏季主干路Pb含量显著低于其他功能区。石家庄市地处北温带季风气候区, 冬季严寒, 11月日照时数147 h, 平均高温11 ℃, 平均低温3 ℃, 极端低温−3 ℃。全市实行集体供暖, 居住区人口密集, 加之近年来伴随着大量建筑竣工, 新增供暖面积持续增长, 供暖需求大。北方采暖热源主要来自热电联产以及各类燃煤、燃气锅炉生产的热力, 采暖过程中释放的煤烟尘富含重金属Cd元素。冬季供暖为刚需, 加之商业区和工业区人类活动频繁, 工业生产中产生的粉尘、废渣以及日常产生的生活垃圾都会增加街尘中Cd元素含量。
结合生态风险评价和源解析结果可知, Pb和Cd是石家庄市街尘中重金属污染的主要贡献因子, 主要来源于交通释放和燃料燃烧为主的人类活动; 冬季Cd高污区域占比可达89%, 极强生态风险区域占比可达57%; 不同城市功能区中公园区污染最严重, Pb在两季对公园区的贡献最大。针对石家庄市街尘重金属污染情况, 提出以下控制措施建议: 1)优化路面交通管理, 及时进行路面维护。交管部门应合理控制机动车车流量和车速, 尽可能减少因汽车启动、刹车磨损和轮胎磨损等带来的污染; 加强对上路机动车辆的质量控制, 尽量减少车辆漏油产生的污染; 及时且定期对路面、路边标志物和周边绿化带进行维护, 尽量减少含Pb涂料的使用。2)推广研发高效的清扫设备, 适当增加公园区的清扫频次。受清扫工具限制, 人工清扫对街尘的清扫效果较差。3)加强环境监测和监管力度, 从源头上减少污染排放。严格控制含Cd工业“三废”和生活垃圾的排放, 合理冶炼。
4. 结论
人类活动严重影响着城市街尘中重金属元素的含量与分布, 不同季节人类活动强度不同, 重金属空间分布及其来源也存在差异性。6种重金属(冬季Mn除外)的平均含量均高于石家庄市土壤背景值, 其中, 冬季Cd富集较严重, 超标率最高达86%。冬季各重金属的生态风险程度均高于夏季, Cd属强生态风险, 其次是冬季Pb为中等生态风险, 其余重金属为轻微生态风险。在不同城市功能区中, 公园区重金属富集程度较高, 其次为商业区, 重金属Cd和Pb需重点关注。Pb主要来源于交通释放, Cd主要来源于燃料燃烧和矿石冶炼, 因此为了更具针对性地治理街尘重金属污染, 要进一步加强对城市夏季交通污染源和冬季燃料燃烧矿石冶炼产生灰尘的控制力度。
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图 2 夏、冬两季不同功能区街尘重金属平均含量
-----: 土壤环境背景值; TR: 主干路(n=10); PA: 公园区(n=2); CD: 商业区(n=5); IA: 工业区(n=13); RA: 居住区(n=5)。-----: soil background value; TR: trunk roads (n=10); PA: park area (n=2); CD: commercial district (n=5); IA: industrial area (n=13); RA: residential area (n=5).
Figure 2. Average heavy metal content in street dust of different functional areas in summer and winter
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图 3 基于PMF模型夏(a)、冬(b)重金属源成分谱图
Figure 3. Composition spectra of heavy metal sources in summer (a) and winter (b) based on PMF model
表 1 重金属污染物对环境的重要性分类及权重值[23]
Table 1 Classification of importance of heavy metal pollution to the environment and weights[23]
重金属元素 Heavy metal Pb Cr Cu Mn Cd Zn 级别 Class Ⅰ Ⅱ Ⅱ Ⅱ Ⅰ Ⅱ 权重 Weight 3 2 2 2 3 2 
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表 2 潜在生态风险评价指标与分级标准[27]
Table 2 Potential ecological risk assessment indicators and classification criteria[27]
单因子生态风险程度 Single factor ecological risk 综合生态风险程度 Comprehensive ecological risk 单一重金属潜在生态风险指数
Potential ecological risk index of single heavy metal ($ E_{\mathrm{r}}^i $)等级
Class综合潜在生态风险指数
Comprehensive potential ecological risk index (RI)等级
Class$ E_{\mathrm{r}}^i $≤40 轻微 Slight RI≤150 轻微 Slight 40<$ E_{\mathrm{r}}^i $≤80 中等 Moderate 150<RI≤300 中等 Moderate 80<$ E_{\mathrm{r}}^i $≤160 较强 Relative strong 300<RI≤600 强 Strong 160<$ E_{\mathrm{r}}^i $≤320 强 Strong RI>600 极强 Extremely strong $ E_{\mathrm{r}}^i $>320 极强 Extremely strong
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表 3 石家庄市区街尘重金属含量统计
Table 3 Statistics of heavy metal content in street dust in Shijiazhuang City
重金属元素
Heavy metal季节
Season最大值
Maximum
(mg·kg−1)最小值
Minimum
(mg·kg−1)平均值
Mean
(mg·kg−1)标准差
Standard deviation
(mg·kg−1)变异系数
Coefficient of
variation (CV)背景值
Soil background
value (mg·kg−1)风险筛选值
Risk screening
value (mg·kg−1)Pb 夏季 Summer 504.68 27.23 76.85 81.02 1.05 17.90 170 冬季 Winter 2018.07 14.24 160.36 380.70 2.37 Cr 夏季 Summer 305.92 68.27 114.26 53.75 0.47 62.50 250 冬季 Winter 584.28 42.30 129.96 100.49 0.77 Cu 夏季 Summer 150.48 34.81 69.20 30.38 0.44 20.10 100 冬季 Winter 586.67 19.34 77.48 93.83 1.21 Mn 夏季 Summer 1268.08 537.87 661.85 138.76 0.21 562.00 — 冬季 Winter 652.22 168.92 336.58 110.66 0.33 Cd 夏季 Summer 1.50 0.20 0.53 0.33 0.61 0.09 0.6 冬季 Winter 1.41 0.13 0.95 0.31 0.33 Zn 夏季 Summer 794.55 137.98 317.86 130.78 0.41 58.50 300 冬季 Winter 783.26 155.33 329.27 127.10 0.39 背景值取石家庄土壤化学元素背景值[20]; 风险筛选值取《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618 —2018); “—”表示没有相关数据。The background values of soil chemical elements in Shijiazhuang were taken as the soil background values[20]. The risk screening value is taken from the “Soil Environmental Quality — Risk Control Standard for Soil Contamination of Agricultural Land” (GB15618 —2018). “—” indicates no relevant data.
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表 4 夏、冬两季石家庄市街尘重金属单项污染分析结果
Table 4 Analysis results of single heavy metal pollution in street dust in summer and winter in Shijiazhuang City
重金属
Heavy metal单因子污染指数 Single factor pollution index (Pi) 单因子生态风险指数 Single ecological risk factor ($ E_{\mathrm{r}}^i $) 夏季
Summer污染程度
Pollution degree冬季
Winter污染程度
Pollution degree夏季
Summer生态风险程度
Ecological risk degree冬季
Winter生态风险程度
Ecological risk degreePb 4.29 较高 Relative high 8.96 高 High 21.47 轻微 Slight 44.79 中等 Moderate Cr 1.83 中度 Moderate 2.08 中度 Moderate 3.66 轻微 Slight 4.16 轻微 Slight Cu 3.44 较高 Relative high 3.85 较高 Relative high 17.21 轻微 Slight 19.27 轻微 Slight Mn 1.18 中度 Moderate 0.60 低 Low 1.18 轻微 Slight 0.60 轻微 Slight Cd 5.93 较高 Relative high 10.56 高 High 177.81 强 Strong 316.93 强 Strong Zn 5.43 较高 Relative high 5.63 较高 Relative high 5.43 轻微 Slight 5.63 轻微 Slight
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表 5 两种不同分析方法的结构分析结果
Table 5 Structural statistical results of two different analytical methods
% 重金属
Heavy metal季节
Season单因子污染指数 Single factor pollution index 单项生态风险指数 Single ecological risk factor 低
Low中度
Moderate较高
Relative high高
High轻微
Slight中等
Moderate较强
Relative strong强
Strong极强
Extremely strongPb 夏季 Summer 0 46 40 14 94 3 3 0 0 冬季 Winter 8 43 23 26 88 6 0 0 6 Cr 夏季 Summer 0 91 9 0 100 0 0 0 0 冬季 Winter 9 77 11 3 100 0 0 0 0 Cu 夏季 Summer 0 51 40 9 100 0 0 0 0 冬季 Winter 3 60 28 9 94 3 3 0 0 Mn 夏季 Summer 23 77 0 0 100 0 0 0 0 冬季 Winter 91 9 0 0 100 0 0 0 0 Cd 夏季 Summer 0 26 40 34 0 9 51 29 11 冬季 Winter 0 3 8 89 0 3 9 31 57 Zn 夏季 Summer 0 3 66 31 100 0 0 0 0 冬季 Winter 0 3 66 31 100 0 0 0 0
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表 6 石家庄市不同城市功能区街尘重金属污染生态风险综合分析结果
Table 6 Comprehensive analysis of ecological risks of street dust heavy metal pollution in different urban function areas of Shijiazhuang
功能区类型
Function area季节
Seasonn 内梅罗污染指数
Nemero e pollution index综合潜在风险指数
Comprehensive potential risk index (RI)Pave Pmax PN 污染程度
Contamination degree数值
Value生态风险程度
Ecological risk degree主干路
Trunk road夏季 Summer 10 2.74 4.56 (Zn) 3.76 重度 Severely 146.10 轻微 Slight 冬季 Winter 3.80 8.45 (Cd) 6.55 重度 Severely 297.40 中等 Moderate 公园区
Park area夏季 Summer 2 6.66 16.96 (Pb) 12.88 重度 Severely 376.50 强 Strong 冬季 Winter 15.66 57.56 (Pb) 42.18 重度 Severely 632.00 极强 Extremely strong 商业区
Commercial district夏季 Summer 5 5.47 9.69 (Cd) 7.87 重度 Severely 360.00 强 Strong 冬季 Winter 7.41 17.92 (Pb) 13.71 重度 Severely 517.60 强 Strong 工业区
Industrial area夏季 Summer 13 3.14 5.08 (Cd) 4.22 重度 Severely 193.08 中等 Moderate 冬季 Winter 4.30 11.81 (Cd) 8.89 重度 Severely 395.00 强 Strong 居住区
Residential area夏季 Summer 5 4.01 7.89 (Cd) 6.26 重度 Severely 283.00 中等 Moderate 冬季 Winter 4.51 9.80 (Cd) 7.63 重度 Severely 347.80 强 Strong 研究区整体 夏季 Summer 35 3.68 5.93 (Cd) 4.94 重度 Severely 226.83 中等 Moderate Overall study area 冬季 Winter 5.28 10.56 (Cd) 8.35 重度 Severely 391.39 强 Strong Pave: 单因子污染指数平均值; Pmax: 单因子污染指数最大值; PN: 内梅罗综合污染指数。Pave: average of single factor pollution index; Pmax: max of single factor pollution index; PN: comprehensive pollution factor.
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表 7 不同城市街尘重金属元素含量
Table 7 Heavy metal elements contents in street dust of different cities
mg·kg−1 城市 City Pb Cr Cu Mn Cd Zn 北京 Beijing[46] 69.60 85.00 78.30 — 0.71 248.50 天津 Tianjin[47] 61.48 121.41 100.62 — 0.99 — 济南 Jinan[48] 85.71 114.09 87.71 517.04 1.08 497.64 上海 Shanghai[49] 59.44 131.25 71.84 765.19 — 432.57 南京 Nanjing[50] 103.40 125.50 122.90 646.00 1.09 394.00 深圳 Shenzhen[51] 136.46 75.86 108.97 500.25 0.67 286.57 西安 Xi’an[52] 97.40 177.50 46.60 337.60 — 169.20 兰州 Lanzhou[53] 96.36 94.78 85.68 — 0.84 227.35 重庆 Chongqing[54] 75.62 87.26 79.38 — 4.95 169.67 贵阳 Guiyang[55] 67.80 131.20 129.80 — 0.62 185.97 石家庄 Shijiazhuang 118.61 122.11 73.34 499.22 0.74 323.57 “—”表示文章中没有相关数据。“—” indicates that there is no data in the article.
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